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고물맨의 일상(폐배터리 재사용및재활용 관련뉴스)

폐배터리, 고성능 양극재로 다시 태어난다

by 고물맨 2025. 5. 19.

폐배터리, 고성능 양극재로 다시 태어난다

2025.05.14

폐배터리, 고성능 양극재로 다시 태어난다
- 기존 구조 보존해 고성능 소재로 재생한 업사이클링 전략 제시 -

 

[선진상사는 # ESS 배터리 매입 # 리튬이온 배터리 매입및수거 # 전기차 배터리 매입 # UPS 배터리 철거 # 2차 폐축전지 폐기 # 골프카 배터리 폐기 # 전기자전거 배터리 수거 # 인산철 배터리 폐기합니다.
관련하여 상담을 원하시는 분은 010 3018 0141입니다.]

[ 한국연구재단 전경 ]

폐배터리, 고성능 양극재로 다시 태어난다

2025.05.14

폐배터리, 고성능 양극재로 다시 태어난다
- 기존 구조 보존해 고성능 소재로 재생한 업사이클링 전략 제시 -

[ (왼쪽부터) 윤문수 가천대 화공생명배터리공학부 교수, 이유민·신정민·이승미 석사과정생. 한국연구재단 제공.]

 

□ 다 쓴 배터리를 고성능 배터리로 재활용하는 기술이 개발됐다.

□ 한국연구재단(이사장 홍원화)은 가천대학교 윤문수 교수 연구팀이 MIT 주 리(Ju Li) 교수 연구팀 및 칭화대학교 얀하오 동(Yanhao Dong) 교수 연구팀과의 공동연구를 통해 폐배터리를 고에너지 밀도의 NCM811(니켈 리치)* 양극재로 재생하는 공융염** 기반 준액상*** 업사이클링(direct upcycling)**** 공정을 개발했다고 밝혔다.


* 니켈리치: 양극소재 내 Ni의 함량이 70% 이상인 양극소재를 일컫는다.
** 공융염 : 둘 이상의 염(salt)들이 일정한 조성비로 혼합될 때, 각 개별 염의 녹는점보다 더 낮은 고유의 녹는점을 가지며 동시에 녹아내리는 혼합염을 의미한다. 이 조성은 ‘공융점(eutectic point)’이라 불리며, 고체-액체 상태 전이가 빠르게 일어나는 특성이 있어 반응 촉진과 저온 공정에 유리하다.
*** 준액상 : 고체와 액체의 중간 성질을 띠며, 유동성이 있어 반응물 간 접촉면적을 크게 늘려 화학 반응을 촉진하는 환경.

**** 업사이클링(Upcycling): 폐자원을 단순 재활용(recycling)이 아닌, 기능적으로 더 우수한 제품으로 전환하는 고부가가치화 기술.

  
□ 폐배터리 증가에 따른 자원 낭비 및 환경오염 문제가 심화되면서 폐배터리 재활용 기술에 대한 관심이 높아지고 있지만, 공정 중 발생하는 다량의 폐수로 인해 경제적  환경적 부담이 가중되고 있다.

⃝    이러한 문제를 해결하기 위한 업사이클링 기술이 주목받고 있으나, 기존 방식은 기술적인 한계점이 존재하고 산업적 성숙도가 낮아 직접적인 산업화에는 어려움이 많다.

□ 공동연구팀은 기존의 고체상 직접 재활용 방식이 갖는 여러 기술적 한계를 극복, 기존 배터리 제조 라인과 호환이 가능하면서도 훨씬 간단하고 효과적인 준액상 환경 기반의 업사이클링 전략을 제시했다.

⃝    공융염 혼합물을 공자전 혼합기*를 이용해 수 분 내 국소적 용융 상태로 유도하면 공융염이 준액상 상태가 된다. 이를 사용후 양극 소재의 결정립계**에 선택적으로 침식하게 만들면 입자 간 접촉면을 균일하게 만들 수 있게 되는데, 이러한 과정을 거치면 손상된 결정 구조가 재배열되고 입자가 균일하게 성장하면서 단결정 형태의 고성능 NCM811 양극 소재 합성이 가능해진다.

* 공자전 혼합기: 회전과 공전 운동을 동시에 수행하는 장비로, 입자 간 강한 마찰과 고속 혼합을 유도할 수 있어 고체 분말 반응에 효과적임
** 결정립계 : 다결정 물질 내에서 서로 다른 결정 방향(방위)을 가진 두 결정립(grain)이 만나는 경계면을 의미함. 사용후 양극재의 외형이 다결정 형태임.

⃝    단결정 NCM811 양극재는 기존 건식 직접 재활용 샘플 대비 더 높은 용량(198 mAh/g)과 높은 쿨롱 효율(87.3%)을 달성했다.

⃝     700mAh급 파우치셀* 테스트에서는 300사이클 후에도 88.1%의 용량을 유지하며 산업적 실용 가능성도 확인했다.

* 파우치셀: 파우치형 배터리로 원통형, 각형보다 에너지 밀도가 높고 유연해 배터리 시장에서 각광받고 있다.

□ 연구 책임자인 윤문수 교수는 “특별한 장비 없이도 기존 양산 장비만으로, 폐배터리 양극소재를 손쉽게 고성능 단결정 양극으로 재생할 수 있다는 점에서 업사이클링의 상용화를 앞당길 수 있는 의미 있는 기술”이라고 밝혔다.

□ 과학기술정보통신부와 한국연구재단이 추진하는 우수신진연구 지원을 받아 수행된 이번 연구의 성과는 화학 및 에너지 분야의 학술지인 ‘에너지 앤 인바이런멘탈 사이언스(Energy & Environmental Science)’에 4월 9일 온라인 게재되었다.

 

주요내용 설명

 

 <작성 : 가천대학교 화공생명배터리공학부 윤문수 교수>

 

1. 연구의 필요성

 

○ 배터리 핵심원소를 포함하는 광물은 특정 국가에 집중적으로 매장되어 있어, 대한민국은 주요 원료에 대한 대외의존도가 높다. 

 

이러한 상황에서 핵심원료를 내재화 하기 위한 방안 중 하나는 사용후배터리 재활용(Spent batteries recycling)이 있다. 사용후배터리 재활용은 수명을 다한 배터리로부터 핵심원소를 추출 및 가공하여, 신규 배터리 소재 합성에 활용하는 기술이다. 

 

경제적인 측면에서 사용후배터리 재활용 기술은 다양한 원재료 공급망 확보를 통해 원재료 가격변동성을 효과적으로 안정화하는 방안이 될수 있다. 게다가 사용후배터리를 재활용함으로서, 배터리 폐기물 매립으로 인한 수질 및 토양 오염문제를 예방하고, 재활용을 통해 신규 전기차 생산시 탄소 배출량을 기존 대비 약 7% 이상 감소하는 환경적 이점을 얻을 수 있다. 따라서, 사용후배터리 재활용 기술개발은 지속가능한 배터리 순환 시스템을 구축하기 위해 필수적이다. 배터리 재활용 기술에 대한 필요성은 향후 배터리 재활용 시장이 424억 달러(2030년 기준) 규모로 성장할 것이라는 전망으로 반영되고 있으며, 현재 미국과 유럽연합을 비롯한 선진국은 앞다투어 사용후배터리 재활용 핵심 기술 확보를 위해 연구와 투자를 활발하게 진행하고 있다.


 ○ 현재, 배터리 재활용 기술은 크게 고온야금(Pyrometallurgy), 습식제련(Hydrometallurgy), 그리고 직접재활용(Direct recycling) 세 가지로 분류된다. 

 

이 중에서 습식제련은 산업계에서 가장 활발히 운용되는 재활용 프로세스이다. 습식제련은 사용된 배터리에서 Ni, Co, Al, Cu, 그리고 Li와 같은 핵심 원소를 부식, 추출, 화학 침출과 같은 다단계 화학 공정을 거쳐 원자 단위로 추출한 후 화합물 형태로 재가공하는 방식이다. 특히, 습식제련은 고순도의 Ni, Co, Mn 황산염(Sulfate)을 얻을 수 있어, 고순도 Ni계 양극활물질 합성에 필요한 전구체를 생산하는데 주로 사용된다.

그러나, 습식제련은 강산 및 강염기를 사용하며, 공정 중 발생하는 다량의 폐수(waste water)로 인해 경제적환경적 부담이 가중된다. 이에 대한 대안으로 ‘사용후 배터리를 직접 재활용하는 기술’이 주목 받고 있다.

 

직접재활용은 습식제련과는 다르게 물 사용이 거의 없어 폐수 발생 문제가 적고, 기존의 양극활물질 생산 공정 시스템을 활용할 수 있어 경제적환경적 이점이 크다. 하지만, 현존하는 직접재활용 기술은 입자간 반응성을 높이고 혼합균일도를 향상시키기 위해 반응 입자의 크기를 수십 나노단위로 줄이는 고에너지 볼밀(High-energy Ball-mill)을 수십 시간 동안 운용해야 하는 추가 단계가 필요하며, 공정특성상 수백gram 이상으로 Batch를 키우는데 기술적인 한계점이 존재하고 산업적 성숙도가 낮다.

 

따라서, 직접재활용은 아직 초기 단계의 연구로서, 핵심 직접재활용 기술개발과 함께 이를 응용하여 양산성을 키우고 공정비용을 낮출수 있는 공정기술 연구가 함께 병행되어야 한다.

 

2. 연구내용

 

○ 본 연구는 사용후 리튬이온전지의 양극재를 고성능 소재로 직접 재생하는 새로운 공정으로서, 기존의 고체상 직접재활용 방식이 갖는 여러 기술적 한계를 극복하고자 했다. 특히, 고에너지 볼밀링 없이 이온 확산과 구조 회복을 동시에 달성할 수 있는 저에너지·저온 프로세스를 구현하는 것을 목표로 하였다.

 

이를 위해 연구진은 공융염 기반의 준액상 반응 환경을 도입하였으며, 이를 통해 기존보다 훨씬 간단하면서도 효과적인 업사이클링 전략을 제안하였다.


 ○ 본 업사이클링 공정의 핵심은 LiOH–LiNO3–Ni(NO3)2·6H2O 공융염 혼합물과 이를 마찰 기반으로 활성화시키는 공자전혼합기(planetary centrifugal mixer)의 조합에 있다. 

 

공융 조성은 염들이 특정 몰비에서 혼합될 때, 각각의 염보다 훨씬 낮은 온도에서 동시에 녹는 고유의 용융점을 갖게 된다. 이 연구에서는 약 183°C의 공융점이 설정되었으며, 이를 통해 입자 간 마찰만으로도 혼합물 전구체가 수 분 내(~12분)에 준액상 상태로 전환될 수 있음을 확인하였다.


 ○ 이러한 실시간 준액상 전이는 다결정형태의 사용후 NCM523 입자를 해쇄(deagglomeration)하고, 공융염 기반 전구체와 사용후 NCM523 입자간의  접촉 면적을 크게 향상하여, 이온 확산 촉진이 동시에 일어나는 반응 조건을 만들어낸다. 혼합 전구체가 액상화되면서 사용후 양극소재 표면 전체에 걸쳐 리튬 및 니켈 이온을 균일하게 공급할 수 있게 되며, 이는 재결정화와 함께 고른 조성의 Ni-rich 구조 형성으로 이어진다.   * 해쇄 : 입자 응집체나 조립물과 같은 비교적 약한 힘으로 응집한 재료를 분산

○ 이러한 준액상 환경을 통해 NCM523 (LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2)와 같은 미드 니켈 계열의 양극재를 NCM811 (LiNi0.8Co0.08Mn0.12O2)이라는 고성능 니켈 리치 단결정 양극재로 전환할 수 있음을 실험적으로 입증하였다. 이 과정은 일반적인 고체상 반응과 달리, 입자 내부까지 이온이 빠르게 침투하여 입계 및 표면에서의 농도 구배를 최소화하고, 조성 불균일성과 표면 결함층(rock-salt phase)의 생성을 효과적으로 억제하는 특징을 갖는다.


 ○ 이를 통해, 본 연구에서 업사이클링된 단결정 NCM811 양극재(LS-NCM)는 직접 건식 재활용방법으로 만들어진 양극재(SS-NCM) 대비, 더 우수한 초기 쿨롱효율(~87.3%) 및 방전용량 (~198 mAh/g)을 구현하였다. 특히, 700mAh급 파우치셀 실험에서 LS-NCM은 300사이클 동안 ~88%의 용량 유지율을 기록하여, 공융염 기반의 준액상 반응 공정이 실제 셀 환경에 적용가능한 업사이클링 전략임을 최초로 입증하였다.

 

3. 연구성과/기대효과

 

○ 본 연구에서 제안한 액상화 염 기반 업사이클링 전략은, 고체 간 접촉의 비균일성, 낮은 이온 확산도, 높은 에너지 소모와 같은 기존 직접재활용 방식의 병목 요소를 해결하고, 양산 공정과도 연계가능한 간단하고 효율적인 기술로서의 가능성을 입증하였다. 

 

단결정 구조의 Ni-rich 양극재를 폐양극으로부터 직접 제조할 수 있다는 점은 배터리 재활용 기술에 있어 공정 단순화, 제조비용 절감, 그리고 환경적 부담 경감이라는 세 가지 측면에서 모두 의미 있는 진전을 나타낸다.


 ○ 에너지 소비와 환경 부담을 최소화하면서도, 기존 배터리 제조 라인과 호환 가능한 간단한 업사이클링 방법으로, 향후 산업적 확장성과 상용화 가능성이 매우 높다. 지속가능한 배터리 순환체계 구축과 원료 자립화에 크게 기여할 수 있는 핵심 기술로 평가된다.

 

그림 설명

[ (그림1) Ni-rich 양극재 제조/재활용 방식을 비교한 개념도 ]

 

그림 설명

Ni-rich 양극재 제조/재활용 방식을 비교한 개념도이다. 왼쪽은 고체-고체 접촉 기반의 직접재활용 공정, 가운데는 공침전구체를 사용한 전형적인 Ni-rich 양극소재 합성공정, 오른쪽은 본 연구에서 제안한 공융염 기반 액상 접촉 방식이다. 

 

공융염은 저온에서 준액상 환경을 형성하여 균일한 이온 확산과 단결정 성장에 기여한다. 본 업사이클링 공정은 사용후 다결정형 미드니켈 양극소재로부터 구조적·전기화학적 성능이 우수한 단결정형 Ni-rich 양극재로 재합성이 가능하다.


그림설명 및 그림제공 : 가천대학교 화공생명배터리공학부 윤문수 교수
* 공침 : 두 가지 이상의 금속 이온을 동시에 침전시켜 고르게 섞인 전구체를 형성하는 습식 합성법. 보통 금속염 용액에 염기(예: NaOH, NH4OH 등)를 첨가하면, 용액 내 금속 이온들이 동시에 수산화물이나 탄산염 등의 침전물 형태 전환되며, 이렇게 생성된 고체 침전물은 각 금속이 균일하게 분포된 혼합물이며, 이후 열처리(calcination)를 통해 원하는 고체산화물 소재(예: Ni-rich 양극재)로 전환할 수 있음.

 

[ (그림2) 사용후 NCM523 양극재와 공융염 혼합 전구체의 혼합 및 반응 과정을 시간에 따라 추적하고, 그 미세구조 변화와 조성 분석을 통해 준액상 반응의 유효성을 검증 ]

 

그림 설명

공융염 혼합 전구체와 사용후 NCM523 양극재의 혼합 과정 사진. 혼합 시간이 증가함에 따라(3분, 6분, 12분) 전구체가 점차 액상화되며, 최종적으로 점성이 높은 준액상 상태로 전환됨. 액상화된 공융염이 입자의 계면(grain boundary)으로 침투하며, 사용후 양극재와 공융염간의 균일한 접촉을 가능하게 함. X선 회절분석(XRD)을 통해, 혼합시간에 따라 공융염이 액화되어 결정성이 사라짐을 확인함. 


그림설명 및 그림제공 : 가천대학교 화공생명배터리공학부 윤문수 교수

 

[ (그림3) 사용후 미드니켈 양극소재(NCM523)로부터, 기존 고체상 공정을 통해 합성한 NCM811 조성의 양극소재(SS-NCM)와 공융염 기반 공정으로 합성한 NCM811 조성의 양극소재(LS-NCM) 입자 형태와 700mAh급 파우치셀 장수명 성능 비교 ]

 

그림 설명

(a, b) 기존 고체상 공정(SS-NCM)과 공융염 기반 공정(LS-NCM)으로 합성된 Ni-rich 양극재의 SEM 이미지. SS-NCM 대비 LS-NCM이 더 또렷한 단결정 형상을 보임. 700mAh급 풀셀(LS-NCM/Gr vs. SS-NCM/Gr)의 장수명 반복 충·방전 성능 비교. LS-NCM은 300사이클 후에도 약 88%의 용량을 유지하며, SS-NCM 대비 우수한 수명 특성과 안정적인 쿨롱 효율을 보임(삽입 사진은 실제 제작된 파우치셀의 모습)


그림설명 및 그림제공 : 가천대학교 화공생명배터리공학부 윤문수 교수

 

연구 이야기

<작성 : 가천대학교 윤문수 교수>

 

□ 연구를 시작한 계기나 배경은?

 

리튬이온전지의 수요가 폭발적으로 증가함에 따라, 수명이 다한 폐배터리의 처리 문제가 전 세계적으로 중요한 환경·자원 이슈로 부상하고 있습니다. 특히 양극재는 배터리 원가의 절반 이상을 차지할 만큼 고부가가치 소재로, 니켈, 코발트, 리튬 등 전략 금속을 포함하고 있습니다.

 

하지만 이러한 금속 자원은 대부분 특정 국가에 집중 매장되어 있어, 한국처럼 자원이 부족한 국가는 핵심 원소의 대외 의존도를 줄이고 자원 내재화를 실현할 방안이 절실한 상황입니다.


현재 산업계에서 활용되는 습식 제련(hydrometallurgy)이나 고온 야금(pyrometallurgy) 기반의 재활용 기술은 구조를 파괴하고, 대량의 폐수 및 온실가스를 발생시키며, 결국 양극재를 다시 처음부터 합성해야 하는 비효율적이고 환경 부담이 큰 방식입니다.


이러한 기술적 장벽을 해결하고, 나아가 실제 양산 공정과 호환되며, 고성능 니켈 리치 단결정 양극재까지 구현할 수 있는 새로운 재활용 공정의 필요성에 착안하여 본 연구가 출발하게 되었습니다. 

 

특히 연구진은 “기존 장비와 공정 내에서 가능한, 빠르고 효율적인 업사이클링 방식”이라는 명확한 목표 아래, 공융염 기반의 저온 용융 반응과 원심 혼합 기술을 결합한 새로운 전략을 구상하게 되었으며, 이는 에너지·환경적 이점은 물론 산업적 실현 가능성까지 갖춘 혁신적인 접근으로 이어졌습니다. 

 

□ 이번 성과, 무엇이 다른가?

 

기존 직접재활용 기술은 조성 불균일성 개선을 위해 장시간 고에너지 볼밀 공정이 필수적이었고  낮은 수율 문제가 있었습니다. 

 

저희는 공융염을 활용해 외부 가열 없이도 입자 간 마찰만으로 in-situ 용융을 유도해, 단결정 Ni-rich 양극재로 직접 재생할 수 있는 공정을 구현했습니다. 단 6~12분의 혼합으로 균일한 이온 확산을 달성했고, 이후 열처리 단계에서 조성 회복, 구조 안정화를 동시에 달성했습니다. 

 

실제 셀에서도 300사이클 이상 안정성을 입증한 게 차별점입니다. 기존 공정 대비 훨씬 간단하면서도 산업적 확장성이 크다는 것이 가장 큰 강점입니다. 

 

□ 실용화된다면 어떻게 활용될 수 있나? 실용화를 위한 과제는? 

 

전기차(EV)나 에너지저장장치(ESS)에서 회수된 폐배터리를 고성능 니켈 리치 양극재로 재생하여 다시 고성능 전기차 배터리에 활용할 수 있습니다.

 

특히, 단결정 Ni-rich 양극재는 고에너지밀도 셀에 적합하기 때문에 차세대 전기차용 배터리나 항공 모빌리티 분야에서도 경쟁력이 있습니다. 또한, 본 공정은 양산 공정과 호환되므로, 현행 생산설비에 그대로 적용 가능하다는 점에서 산업적 장점이 큽니다.


상용화를 위한 가장 중요한 과제는 공정 규모의 확장(scale-up)입니다. 현재, ~100g 규모에서 재현성을 검증하였지만, kg 단위 이상의 균일한 반응성과 품질 확보가 필요합니다. 또한, 다양한 폐배터리 조성이나 오염 조건에 대응할 수 있는 전구체 조성 유연화 기술과 공정 자동화 설계도 필요합니다.

 

선진상사는
사업장 비배출 시설계 폐기물 관련 허가업체로서
ESS 배터리 매입, ESS 배터리 수거, ESS 배터리 장비를 철거합니다.

​또한 리튬 이온 배터리 (Li-ion battery), 전기차 배터리 및 2차 폐축전지 , 2차 전지, 골프카 배터리, 전동공구 배터리, 전동보드 배터리, 전기자전거 배터리, 인산철 배터리 등 수거 전문처리 업체입니다.

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​* ESS 배터리 ( Energy Storage System , 에너지 저장장치)
* UPS 배터리 (Uninterruptible Power Supply , 무정전 전원 공급 장치)

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